Vrsaljko je igrao za nekoliko klubova tijekom svoje bogate igračke karijere - Dinamo, Lokomotivu, Genou, Sassuolo, Atletico Madrid, Inter Milan te na kraju grčki Olympiakos.
Vrsaljko je bio jedan od najboljih hrvatskih igrača na Svjetskom prvenstvu 2018. godine u Rusiji na kojem su Vatreni osvojili srebro. Ukupno je upisao 52 nastupa za reprezentaciju Hrvatske, debitirao je za nju 9. veljače 2011., a oprostio se u kolovozu prošle godine.